Le bâtiment fut conçu par l'architecte français Albert Galleron et inauguré en 1888, même si les travaux se poursuivirent jusqu'en 1897. Il fut financé en partie par une souscription publique dont le slogan, « Donnez un leu pour l'Athénée ! », est resté dans les mémoires. En décembre 1919, il accueillit la conférence qui ratifia l'union de la Transylvanie, de la Bessarabie et de la Bucovine avec la Roumanie. En 2007, il a reçu le Label du patrimoine européen en tant que symbole de la culture roumaine.
La salle de concert circulaire est surmontée d'une coupole et ceinturée d'une remarquable fresque de Costin Petrescu, longue de 75 mètres et haute de 3 mètres, qui représente les grands moments de l'histoire roumaine, de la conquête romaine de la Dacie à la création de la Grande Roumanie en 1918. La façade néoclassique donne sur un petit parc orné d'une statue du poète Mihai Eminescu. La meilleure façon de découvrir le bâtiment est d'assister à un concert.
Que ce soit pour un spectacle ou simplement pour admirer son architecture, l'Athénée roumain est un temps fort de toute visite à Bucarest.
